近日，团队在《Energy Storage Materials》发表了题为“Three‐Dimensional “Breathable” Silicon Anodes for Durable All-Solid-State Lithium Batteries”的研究论文。论文链接：https://doi.org/10.1016/j.ensm.2026.104939。
硅负极理论比容量高达4200 mAh/g，是构建高比能全固态电池的关键电极材料之一。然而，在固态刚性界面约束下，硅在锂化/脱锂过程中产生的剧烈体积变化（~300%），容易诱发应力梯度与界面接触失效，进而导致电荷传输受阻、极化升高及容量衰减。因此，如何在固态刚性结构中同时构建连续稳定的电子/锂离子传输通道，并提供有效的应变调控与释放路径，从而实现传输动力学与力学适应性的协同匹配，是硅基全固态电池实现高比能与长服役寿命的关键挑战。
该研究提出了一种三维“可呼吸”交织结构，通过两步等离子体增强化学气相沉积(PECVD)，在不锈钢集流体上原位生长“晶态核-非晶壳”柱状硅(SiCOL)。其中，晶态核能保证电子与锂离子的连续传输，非晶壳具有形变缓冲能力，而三维交织结构可以提供应力释放空间，从而减弱局部应力集中和缓解界面接触失效。这种“可呼吸”结构通过三维结构调控，将硅负极在充放电过程中产生的宏观断裂，转化为可逆的微米尺度形变与自限裂纹演化，从电极层面实现电子/锂离子传输与形变的协同演变。
得益于这种结构设计，SiCOL在0.05 C倍率下，首次放电比容量和库伦效率分别达到2609.6 mAh/g和91.5%，高于传统微米硅(SiPow)的2542.4 mAh/g和89.9%。在0.2 C倍率下，SiCOL循环800次后容量保持率为72.4%；相比之下，SiPow在相同容量保持率水平下仅可循环107次。基于SiCOL研发的全固态软包电池实现约70 mAh的容量输出，并可稳定循环270次，其器件性能在文献报道中处于领先水平。此外，软包电池在弯折和剪切条件下仍可稳定工作，表明其在强机械扰动等复杂工况下具备可靠的工作能力。
本研究通过三维“可呼吸”结构设计，实现了电化学输运动力学与力学响应的协同调控，解决了硅负极材料在固态体系中循环失效的问题。该研究为复杂电化学-力学耦合体系中的电极结构优化提供了设计思路，同时为高比能、长循环硅基全固态电池研发提供了技术支持。
图1. (a)SiCOL制备流程；(b)SiCOL形貌；(c)软包电池循环性能；(d)软包电池关键参数与文献对比。
图2. (a-h)SiCOL与(i-p)SiPow电极在循环过程中的形貌与结构变化。
