近日,本团队在《Angewandte Chemie International Edition》发表了题为“Interfacial Electronic Nanoarchitectonics for Sustainable Zn-I2 Batteries”的研究论文。论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202522065。
水系锌碘电池因其本征安全性高、成本低、环境友好等优势,在大规模储能和安全储能领域具有广阔应用前景。然而,其实际性能仍受到碘氧化还原动力学迟缓、电子导电性不足以及多碘化物穿梭效应严重等关键问题的制约。
针对上述挑战,本团队提出了一种界面电子纳米架构调控策略,构建了由生物质衍生多孔氮掺杂碳与钛氮化物组成的异质结构正极材料(PNC@TiN)。该材料通过精心设计的TiN–PNC界面,在结构与电子层面实现协同调控,显著提升了电池的整体性能。密度泛函理论计算表明,PNC@TiN界面处发生明显的电荷重排,Ti的d带中心上移,有利于形成稳定的Ti–I键合。这种由Ti 3d、C/N 2p 与I 5p轨道耦合所驱动的界面电子调控,不仅显著增强了碘物种的吸附能力,还有效抑制了多碘化物的溶解与穿梭行为,从而加快了碘的可逆氧化还原反应动力学。得益于物理限域、化学锚定与电子调制三重协同作用,所构建的PNC@TiN 在水系锌碘电池中展现出优异的电化学性能:在5.0 A g-1条件下可稳定运行 66,000次循环,单圈容量衰减率低至0.00028%,展现出卓越的超长循环稳定性。更进一步,基于该正极材料组装的软包电池同样表现出优异性能,实现了176.1 mAh g-1的高可逆容量,且循环过程中几乎无明显衰减,验证了其良好的工程可行性与实际应用潜力。
本研究不仅展示了一种将低成本生物质资源转化为高性能储能材料的可持续策略,也系统揭示了界面电子结构调控在碘化学反应中的关键作用机理。该工作为开发高耐久、高安全、可规模化应用的Zn–I2电池体系提供了新的设计思路,并为界面电子纳米架构在多种电化学储能体系中的应用奠定了重要基础,体现了团队在“界面调控 + 绿色材料 + 实用化电池”方向上的系统创新能力。